論文標題：Integrated direct air CO2 capture and utilization via in-situ catalytic conversion to fuels and chemicals using dual functional materials: Recent progresses and perspectives

期刊：Frontiers in Energy

作者：Yiran Zhang, Jiaqi Feng, Linjia Li, Shu Zhao, Chunfei Wu, Zhen Huang, He Lin

發表時間：7 Jan 2025

DOI：10.1007/s11708-025-0977-5

文章簡介

文章探討了當前集成式直接空氣捕集與原位轉化（IDACU）的技術路線，包括通過固體雙功能材料（DFMs）、液體吸收和熱催化以及非熱轉化方法的IDACU技術路線，涵蓋了這些技術路線的基本原理、反應條件、主要產物、材料類型以及存在的問題和挑戰。此外，還討論了基于固體DFMs的IDACU技術最新進展，特別關注了煙氣碳捕集和直接空氣捕獲（DAC）之間材料特性的差異。

研究背景及意義

全球變暖問題日益嚴峻，溫室氣體排放，尤其是二氧化碳，引發了嚴重的環境問題，威脅人類生存。DAC技術成為緩解全球變暖的潛在碳負性手段，捕獲的二氧化碳可用于多種途徑，其中催化轉化為高附加值產品最具前景。但傳統DAC技術及CO2利用涉及壓縮、存儲和運輸等多個步驟，過程復雜且能耗高。文章提出的IDACU系統，通過將DAC與原位催化轉化相結合，能降低能耗、簡化流程。該系統利用雙功能材料，可直接將捕獲的二氧化碳轉化為多種產品，是極具潛力的碳中和技術，對減少碳排放、存儲可再生能源意義重大。此外，文章對 IDACU技術路線和材料的研究，為該領域發展提供了參考，有助于推動其從理論研究走向實際應用。

研究內容及結論

一、IDACU 技術路線

固體基雙功能材料熱催化：固基雙功能材料由吸附劑、催化劑等組成，文章探討了其工作原理和反應條件，指出這些材料在CO2捕集和轉化過程中的表現。固體DFMs通常由吸附劑和催化劑集成在同一固體材料中，能夠在一個反應器中完成CO2的捕集和轉化，避免了分離和再生的復雜過程。

圖1 IDACU 在固體基DFMs上的反應過程示意圖

液體吸附劑的熱催化：液體吸附劑捕獲二氧化碳后經熱催化轉化，分為非均相和均相催化系統。文章分析了非均相和均相催化系統的優缺點。液體吸附劑如胺溶液和氫氧化物溶液能夠有效捕集CO2，并通過催化轉化生成化學品或燃料。盡管同相催化系統在質量傳遞方面具有優勢，但分離催化劑和吸附劑的成本和復雜性仍然是一個挑戰。

圖2 使用氫氧化物基IL將集成DAC和原位轉化為環狀碳酸鹽的擬議策略

非熱轉化過程：文章還探討了新興的非熱轉化技術，如光催化和電催化。這些方法能夠在較低溫度下進行催化反應，消除了對外部熱源的依賴，提供了更為高效的CO2捕集和轉化途徑。例如，光催化技術結合了CO2的濃縮和轉化過程，展現出良好的連續操作能力，能夠在室溫下實現高效的催化反應。

圖3 提出的CO2 捕獲與光催化偶聯反應的整合機制

二、DFMs的進展

負載型DFMs：通常采用鋁氧化物、鋯氧化物等作為支撐材料，以提高吸附劑和催化劑的分散性與熱穩定性。然而，負載型DFMs的CO2捕集能力往往低于理論值，亟需優化材料的組成和結構。

非負載型DFMs：NiCa基DFMs以氫氧化鈣為吸附劑，解決了負載型DFMs的部分問題，提高了二氧化碳捕獲容量和轉化率，還介紹了其可能的反應機理，展示了其在實際應用中的潛力。

圖4 在NiCaZr DFMs上提出的集成DAC和原位甲烷化機制

其他類型DFMs：如固體負載胺結合溶液催化劑、膜材料等，這種方法能夠提高CO2的吸附性能，并減少有機胺的浸出問題，各有特點和應用潛力，但也面臨有機胺浸出、吸附容量低等挑戰。

圖5 使用固相負載胺（SSA）和催化劑回收進行CO2 捕獲和轉化為甲醇的集成示意圖

三、研究總結與展望

文章總結了IDACU技術的潛力和當前面臨的挑戰，強調了材料創新和系統集成的重要性。為了實現IDACU技術的實際應用，后續研究還需要關注材料的大規模生產、結構設計以及成本和能耗等因素。通過不斷的技術進步和跨學科合作，IDACU有望成為應對氣候變化的有效工具，為實現碳中和目標貢獻力量。

文章信息

Integrated direct air CO2 capture and utilization via in-situ catalytic conversion to fuels and chemicals using dual functional materials: Recent progresses and perspectives

Yiran Zhang, Jiaqi Feng, Linjia Li, Shu Zhao, Chunfei Wu, Zhen Huang, He Lin*

Abstract:

Direct air capture (DAC) is an emerging technology aimed at mitigating global warming. However, conventional DAC technologies and the subsequent utilization processes are complex and energy-intensive. An integrated system of direct air capture and utilization (IDACU) via in-situ catalytic conversion to fuels and chemicals is a promising approach, although it remains in the early stages of development. This review examines the current technical routes of IDACU, including solid-based dual-functional materials (DFMs) through thermo-catalysis, IDACU using liquid sorbents with thermo-catalysis, and non-thermal conversion methods. It covers the basic principles, reaction conditions, main products, material types, and the existing problems and challenges associated with these technical routes. Additionally, it discusses the recent advancements in solid-based DFMs for IDACU, with particular attention to the differences in material characteristics between carbon capture from flue gases (ICCU) and DAC. While IDACU technology holds significant promise, it still faces numerous challenges, especially in the design of advanced materials.

Keywords:

direct air capture (DAC); integrated carbon capture and utilization (ICCU); integrated direct air CO2?capture and utilization (IDACU); dual functional materials (DFMs); in-situ?catalytic conversion.

Cite this article:

Yiran Zhang, Jiaqi Feng, Linjia Li, Shu Zhao, Chunfei Wu, Zhen Huang, He Lin. Integrated direct air CO2 capture and utilization via in-situ catalytic conversion to fuels and chemicals using dual functional materials: Recent progresses and perspectives. Front. Energy,

https://doi.org/10.1007/s11708-025-0977-5

作者簡介

張毅然，上海交通大學智慧能源創新學院副教授、博士生導師，主要從事直接空氣碳捕集、CO2捕集轉化一體化、火焰合成納米材料研究，研究成果以第一作者/通訊作者發表SCI期刊論文30余篇；主持國家自然科學基金青年基金、國家重點研發計劃子課題、中國博士后科學基金特別資助和面上項目、先進內燃動力全國重點實驗室開放課題等科研項目；獲得中國科協青年人才托舉計劃、博士研究生國家獎學金、上海市超級博士后激勵計劃、上海市工程熱物理學會優秀博士論文等榮譽獎勵。

林赫，上海交通大學長聘教授，博士生導師，上海交通大學新能源動力研究所所長，無錫碳中和動力技術創新中心常務副主任。主要從事燃燒污染物生成機理、發動機排氣凈化、溫室氣體排放控制、材料燃燒合成等研究。近年來承擔科技部973計劃子課題、國家自然科學基金、上海市高端智能裝備項目等各類科研課題30余項，獲上海市技術發明二等獎（2017）、上海市自然科學二等獎（2009），發表論文100余篇。入選教育部新世紀人才和上海市青年科技啟明星。擔任中國內燃機學會理事，中國內燃機學會后處理技術分會秘書長、副主任委員，中國汽車工業協會后處理系統分會副理事長。

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